Manuscrisele provin din fondurile Bibliotecii şi conţin sute de volume, majoritatea acestora fiind lucrări de teologie, filozofie şi istorie, scrisă cu preponderenţă în limbile latină şi maghiară. Deosebit de valoroase sunt manuscrisele lucrărilor editate şi needitate ale celor doi matematicieni Farkas Bolyai şi Janos Bolyai, fragmente autobiografice şi scrisorile lor, peste 20 000 de file manuscrise.
Tot aici se păstrează o mare parte a corespondenţei lui Sámuel Teleki, documente legate de colecţionarea cărţilor, de fondarea bibliotecii.