Colecţia Teleki, realizată în a doua jumătate a secolului al 18.-lea şi începutul secolului al 19.-lea, reflectă ideile iluminismului european. Sámuel Teleki n-a precupeţit nici un efort pentru a procura cele 33 de volume ale Enciclopediei lui Diderot şi D’Alambert, lexicoane contemporane recunoscute pentru complexitatea informaţiilor cuprinse şi publicaţii ale unor Academii şi Societăţi ştiinţifice din Europa.
Majoritatea cărţilor sunt scrise în limba latină, greacă, germană, franceză, engleză, maghiară şi română, dar şi în alte limbi europene şi chiar în limbi asiatice. Fondatorul bibliotecii cumpără cărţi din 25 de oraşe europene, reuşind în timpul celor 60 de ani de activitate să procure cele mai reprezentative opere ştiinţifice apărute în Europa de la înfiinţarea tiparului.
Sámuel Teleki a cumpărat cu prioritate cărţi ştiinţifice, dar a colecţionat şi rarităţi bibliofile: manuscrise valoroase, 52 de incunabule, unicate, ediţii princeps şi prime ediţii, cărţi ieşite din renumite case editoriale din ţară şi străinătate, din secolele 16-18: Aldo Manuzio, Giunta, Estienne, Plantin, Elzevir, Giambattista Bodoni, Frobenius, Honter, Gáspár Heltai. Cu grijă deosebită pentru acurateţea şi frumuseţea tiparului, Teleki alege operele clasicilor greci şi latini constituind colecţia Bibliotheca classica.
Preocupat de procurarea cărţilor frumoase şi interesante, fondatorul a achiziţionat cărţi cu ilustraţii executate în atelierele unor gravori celebri (Albrecht Dürer, Hans Holbein cel Tânăr, Pieter Paul Rubens), atlase, albume botanice şi zoologice colorate cu mâna. Menţionăm valoarea deosebită a operei meşterilor italieni Giovanni Battista şi Francesco Piranesi, în 29 de volume.
Un loc special este rezervat bibliotecii şoţiei sale, Susanna Bethlen de Iktár (1754-1797), cu 2000 de volume. Această colecţie, păstrată integral, reprezintă interesul şi preocuparea pentru carte a unei aristocrate din secolul al 18.-lea.
