Manuskriptesammlung bewahrt mehrere hundert von eingebindeten Manuskripten, die aus den oben genannten Sammlungen stammen. Die Merheit dieser Werke sind theologische, philosophische und geschichtliche Arbeiten, hauptsächlich in lateinischer und ungarischer Sprache. Von unschätzbaren Wert ist der handgeschriebene Nachlass der beiden Bolyai, eine wissensgeschichtliche Arbeit von mehr als 20 000 Seiten.

Hier findet man den Briefwechsel von Samuel Teleki, einen Teil seiner wirtschaftlichen Urkunden, nahe das ganze Dokumentarmaterial über die Gründung und Erweiterung der Bibliothek. (Die ehemalige Brieftache der Teleki Generation wurde 1976 in Budapest sicher gestellt, seitdem kann man sie in der Ungarischen Staatsarchiev forschen. Die andere Hälfte der Dokumenten und Breiftache ist seit 1974 im Kreisarchiv von Neumarkt am Mieresch.)