A Bolyai Könyvtár az egykori marosvásárhelyi Református Kollégium több évszázados gyűjteménye. A városi protestáns kisiskola, a Schola Particula 1557-ben létesült. Könyveiről a legkorábbi feljegyzés 1653-ból származik, de már korábban is kellett lennie egy, az oktatás szolgálatában álló tékának. Az iskolai könyvtár elsősorban adományok révén gyarapodott. Az 1718. esztendő fontos változást hozott az intézmény és a könyvtár életébe: ekkor egyesült az iskola a Sárospatakról elűzött s már négy évtizede Gyulafehérváron tartózkodó református kollégiummal. Az egyesítés során az országgyűlés kollégiumi rangra emelte a vásárhelyi iskolát. Az elmenekült pataki iskola könyvei növelték a vásárhelyi könyvtárat.
A 18. századtól mind rendszeresebbé vált a vásárlás, a könyvtárosok jelen voltak a hazai és külföldi könyvvásárokon. Természetszerűleg főleg az oktatás-neveléshez szükséges könyveket szerezték be, s így ezek nagy része – a tanítás rendjéhez igazodva – latin nyelvű. Továbbra is jelentős szerep jutott az adományoknak, ugyanis a külföldet járt peregrinus diákokat rendelkezés kötelezte, hogy tanulmányútjukról hazatérve legalább egy arany ára könyvet hozzanak egykori iskolájuknak. (Ezzel magyarázható a sok német és németalföldi kiadvány jelenléte.) A kollégium tanárainak egy része és más vásárhelyi értelmiségiek is az iskolára testálták magángyűjteményüket, köztük Bolyai Farkas matematikus, Dósa Elek jogprofesszor, Mátyus István orvos. Az állomány összetétele azt is tükrözi, hogy a 19. század utolsó harmadáig ezen a főiskolán tanárokat, lelkészeket, jogászokat képeztek. Amikor ezt a feladatot átvette az 1872-ben megnyílt kolozsvári tudományegyetem, akkor a gyarapodó állományban megnövekedett a szépirodalmi, történelmi, természettudományi művek, valamint a kézikönyvek száma.
Az évszázadok során rendkívül színes és sokrétű gyűjtemény jött létre. Óriási értéket képviselnek az ősnyomtatványok, unikumok, könyvritkaságok, hungarikák. Jelentős a régi kalendáriumok, egyetemi disszertációk, iskolai értesítők, röplapok, régi erdélyi gyászjelentések és halotti beszédek, a marosvásárhelyi nyomtatványok és periodikák gyűjteménye.
