A Teleki Téka gyűjteménye a felvilágosodás hatása alatt formálódott. Teleki Sámuel a nagy francia enciklopédia két kiadása mellett megvásárolta a legjobb szaklexikonokat, megszerezte az európai tudományos társaságok, akadémiák közlönyeit. A könyvek legnagyobb része latin, görög, német, francia és magyar nyelvű, de sok más európai és keleti nyelven írott mű is fellelhető a könyvtárban. Az alapító a kontinens huszonöt városából vásárolt, mintegy hat évtizedes rendszeres gyűjtőmunka során sikerült megszereznie az alapvető tudományos műveket, nemcsak kortárs kiadványokat, hanem a nyomtatás kezdeteitől megjelent könyveket is.
Teleki Sámuel bibliofil ritkaságokat is vásárolt. Kéziratos gyűjteményének legértékesebb darabja – egy corvina – sajnálatos módon elkerült az Egyesült Államokba a második világháborút megelőző években. Könyvtárának felbecsülhetetlen kincsei közé tartozik 52 ősnyomtatvány, unikumok, ritka könyvek, első kiadások, díszkiadások. Régi híres nyomdászműhelyek mesterremekei közül válogatott: az Aldus Manutius, Giunta, Estienne, Plantin, Elzevir, Frobenius, Bodoni, Heltai, Honterus, Tótfalusi Kis Miklós officinák sok-sok kiadványa emeli a gyűjtemény értékét-hírnevét. Különös műgonddal válogatta össze a görög és latin klasszikus szerzőknek a szöveghűség, a kommentár és a nyomdai kivitelezés szempontjából a legjobb kiadásait.
Sok kiadványt híres festők és grafikusok illusztráltak: Dürer, Rubens, ifj. Hans Holbein, Lucas Cranach, Bernard Picart. Jelentős azoknak a könyveknek a száma is, melyek az ókori világ művészetét mutatják be (29 kötet Piranesi-metszet, Egyiptom leírása 21 kötetben stb.), valamint az akkor már működő híres múzeumok gyűjteményeit bemutató kötetek.
Teleki Sámuel feleségének, iktári Bethlen Zsuzsannának (1754-1797) kétezer kötetes magyar nyelvű gyűjteménye három generáció bibliofil érdeklődése eredményeként jött létre, az egyetlen 18. századi erdélyi arisztokrata asszonykönyvtár, mely teljes egészében fennmaradt.
